Артем Дембицкий
Машинное обучение помогло найти перспективные литий-ионные проводники
Литий-ионные проводники играют важную роль во множестве приложений электрохимии, самым популярным из которых являются литий-ионные аккумуляторы. Улучшения характеристик этих устройств можно достичь, подбирая материалы с улучшенными свойствами. Например, увеличение литий-ионной проводимости способствует ускорению зарядки и увеличению мощности батарей.
Поиск новых материалов — это нетривиальная и сложная задача. В прошлом для её решения исследователи опирались преимущественно на химическую интуицию, синтезируя вещества-кандидаты в лаборатории, чтобы проверить их свойства в эксперименте. Сегодня эту часть работы можно сделать дешевле и быстрее с помощью численного моделирования, но даже теоретические методы работают порой слишком долго.
В последние годы набирает популярность более быстрые вычислительные подходы, опирающиеся на машинное обучение. Применительно к оценке ионного транспорта хорошо себя зарекомендовали машиннообучаемые межатомные потенциалы (machine learning interatomic potential, MLIP), которые позволяют оценить энергию химической системы исходя из положения атомов в пространстве.
При использовании достаточно больших объёмов квантовохимических данных, полученных для различных структур и химических составов, появляется возможность обучать универсальные MLIP (uMLIP). Предполагается, что такие модели способны обобщаться на соединения, которых они ранее не встречали в обучающих наборах. Однако до сих пор не было предложено сравнительной схемы для оценки надежности и точности uMLIP'ов в предсказании транспортных свойств литий‑ионных проводников.
На эту проблему обратила внимание группа исследователей из Сколтеха и AIRI. Чтобы её решить, они собрали большой набор данных, рассчитанных методом теории функционала плотности. Датасет, получивший название LiTraj, включает значения для 13 тысяч порогов перколяции и 122 тысяч барьеров миграции иона лития в различных кристаллических структурах, покрывающих 45 химических элементов. Кроме того, он содержит 1700 начальных и оптимизированных траекторий миграции, полученных в рамках почти миллиона итераций оптимизации.
Используя этот датасет, авторы сравнили точность существующих uMLIP (M3GNet, CHGNet, MACE‑MP, SevenNet) в задаче оптимизации траектории миграции для ионов лития. Они выяснили, что с задачей лучше всего справляются две модели из списка: SevenNet и MACE‑MP. Исследователи дообучили их на своих данных, добившись средней абсолютной ошибки предсказания барьера миграции равной 0.1 эВ, что является хорошей точностью для проведения масштабного поиска литий‑ионных проводников.
Результаты сравнительного анализа uMLIP'ов. Слева — распределение ошибок прогнозирования барьера для разных моделей; суффикс, «ft» обозначает дообученные модели. Справа — диаграмма, демонстрирующая точность SevenNet-ft.
Также учёные продемонстрировали полезность uMLIP при поиске материалов для защитных катодных покрытий в твердотельных аккумуляторах. На первых стадиях они отсеивали соединения, не подходящие по элементному составу (дорогие, токсичные, радиоактивные элементы). Затем сужали этот список по другим критериям, таким как термодинамическая устойчивость и совместимость с материалами электролита и катода.
В итоге исходный список из 13 000 литийсодержащих соединений был сокращен до около 100 структур, проходящих по всем критериям. Расчёт ионной подвижности с помощью дообученного uMLIP'а выявил несколько перспективных кандидатов, например, Li3AlF6, LiYF4, Li3PO4, Li2ZnCl4.
Статья с результатами исследования опубликована в журнале npj Computational materials. Датасет доступен на GitHub для всех желающих.
